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池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.
JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10
JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB
燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。
の溶解挙動評価試験佐野 雄一; 新井 健太郎*; 桜井 孝二*; 柴田 淳広; 野村 和則; 青嶋 厚*
JNC TN8400 2000-032, 98 Pages, 2000/12
JNC-TN8400-2000-032.pdf:1.94MB
再処理プロセスへの晶析工程の導入時に必要となる高濃度U溶液の調製、さらにはその際の有効な手法の一つである粉体化燃料を対称とした溶解に関連し、U濃度が最大800g/Lまでの領域におけるUO2粉末の溶解挙動を明らかとすることを目的として、溶解挙動に及ぼす最終U濃度、溶解温度、初期硝酸濃度、粉末粒径及び燃料形態の影響について評価を行った。また、得られた結果をもとに高濃度溶解時における照射済MOX燃料の溶解挙動について評価を行い、晶析工程への高HM濃度溶液供給の可能性について検討を行った。試験の結果、最終U濃度、粉末粒径の増大及び溶解温度、初期硝酸濃度の減少に伴う溶解性の低下が認められた。さらに、UO粉末及びUOペレットの高濃度溶解時においても、最終U濃度が溶解度に対して十分低い(U濃度/溶解度 
約0.8)溶解条件下では、fragmentationモデルに基づいた既報の評価式によりその溶解挙動の予測が可能であることを確認した。晶析工程への高HM濃度溶液(500g/L
)供給の可能性については、従来の燃料剪断片を用いた溶解では、高HM濃度の溶液を得ることが困難(溶解時間が大幅に増加する)であるが、燃料を粉体化することにより速やかに高HM濃度溶液を得ることができるとの見通しを得た。粉体化した燃料の溶解時に懸念される溶解初期のオフガスの急激な発生は溶解条件を考慮することによりある程度回避できるものと考えられ、今後オスガス処理工程の最大処理能力を踏まえた上で溶解条件の最適化を進めることが重要となる。
後藤 雅宏*
PNC TJ1606 98-001, 79 Pages, 1998/03
本委託研究では、溶媒抽出法による核燃料廃棄物からの超ウラン元素のリサイクルプロセスに最適な新しい抽出剤を設計開発することを目的としている。本年度は、新規抽出剤としてジホスホン酸型抽出剤を6種合成し、その官能基およびスペーサーの観点からそれぞれ検討を行った。具体的には、抽出剤に求められる基本的な性質である、抽出能力、分離性能および有機溶媒に対する溶解性について、希土類金属の抽出を例に取り評価を行った。スペーサーサイドについて、スペーサー構造の異なる6種の抽出剤がそれぞれ合成され、希土類金属の抽出挙動について評価した。また、温度依存性の実験から算出した各熱力学パラメーターを用いて、抽出剤のもつ抽出能力および分離性能について熱力学的に評価を行った。まず抽出能力については、モノホスホン酸とジホスホン酸の比較において、ジホスホン酸の抽出能力の向上がキレート効果によるエントロピー項の有利性に起因することが明らかとなり、二つの官能基を連結するといった分子設計上の手法が抽出能力の向上に対して非常に有効であることが示された。分離性能については、おもにエントロピー項によって制御されており、分離係数の大きな金属間における相対的なエントロピー項のエネルギー差は例外なく大きい値を示していた。さらに、計算機化学的手法を用いて、スペーサー構造の及ぼす影響について理論的解析を行った。結果は、それぞれの分離性能について計算結果と実験事実とが比較的良い相関関係を示していており、計算機化学的手法が、超ウラン元素のリサイクル技術を確立するための新しい抽出剤の分子設計に有効であることが示された。次に、抽出剤を高分子のマトリックス表面に固定化する、新しい鋳型樹脂調整法を確立した。高い選択性を有する樹脂の調製が、"分子刷り込み法(molecular Imprinting法)"という手法によって可能となった。この手法を用いることによって、樹脂の表面には抽出剤と対象金属の最適配位空間が記憶され、希土類金属(Dy)の選択性が飛躍的に向上した。本手法は核燃料廃棄物からの超ウラン元素のリサイクルプロセスを確立する上で、非常に有効な手法となるであろう。
相内 更子; 安 隆己; 菅沼 隆; 田中 康正
PNC TN8410 97-107, 53 Pages, 1997/05
再処理の溶解工程にて発生する不溶解性残渣物及び高レベル放射性廃液を安定化するガラス固化体等、固体試料中に含まれる元素を分析するには試料の溶液化が不可欠である。今回、密閉容器を用いるマイクロ波加熱酸溶解法(以下、マイクロ波加熱法と記す)の再処理関連分析への応用検討を目的として、模擬ガラス固化体の前処理及び分析を行い、従来の酸溶解分析との比較・検討を実施した。得られた結果は以下の通りである。(1)マイクロ波加熱法において模擬ガラス固化体試料の完全溶解に要する最短時間は7分であり、従来法の2時間と比較して約1/20の時間短縮が可能となった。(2)マイクロ波加熱法で溶解に要する最少の混酸量は、従来法の約1/2に低減できた。(3)塩酸で処理すると揮発性物質となるCr2O3は表示値通りの分析値が得られ、密閉容器による揮発抑制効果が確認できた。(4)従来法とマイクロ波加熱法での分析値の再現性を比較したところ、後者の変動係数の方が1.21.7倍優れていた。(5)白金族を含む模擬ガラス固化体試料は、RuO2及びZrO2を除き、決定した混酸量・溶解時間で高い溶解率が得られた。(6)白金族を含む模擬ガラス固化体試料のZrO2は、溶解時間と添加する混酸量を増やすことにより、完全に溶解できた。一方、RuO2の最大溶解率は12%程度と低値を示した。
木原 武弘; 萩谷 弘通*; 橋本 幸夫; 飯嶋 孝彦*; 関山 勝博*; 藤根 幸雄
JAERI-Research 96-070, 23 Pages, 1997/01
JAERI-Research-96-070.pdf:1.0MB
NUCEF-Becky
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セルの溶解工程から発生する溶解液及び残渣の分析方法を確立するため、残渣の溶解方法を検討すると共に、ICP分光分析法による検出限界値を測定した。残渣の溶解方法は、圧力容器を用いた塩酸+硝酸+硫酸分解法により溶解する方法が最も優れている。ICPによるFP元素の定量分析において、共存するウランにより検量線の傾き及び検出下限値が異なる。このためウラン濃度一定の条件下でFP元素を分析する必要がある。ICPによるFP元素の分析における相対標準偏差は6%以内であった。さらに、ICPが設置されるグローブボックスの使用済燃料の取扱い量と予想される溶解液の濃度から、本分析法のNUCEFでの使用済燃料試験への適用性について検討した。
梅田 幹; 阿見 則男*; 杉川 進; 井沢 直樹
JAERI-Tech 95-038, 44 Pages, 1995/07
NUCEFに設置されている臨界実験装置(STACY及びTRACY)では、10%濃縮ウランの硝酸溶液燃料を使用する。この溶液燃料150kgUを調製するために、ペレット単位のビーカー規模での溶解基礎試験、実機溶解槽を用いた溶解特性試験を行い、その後に溶解運転を行った。本報では、これら溶解基礎試験、溶解特性試験及び溶解運転の結果について報告する。溶解基礎試験では、穏やかに反応が進み硝酸濃度が最終的に低くなることを考慮して温度80
C、初期硝酸濃度7Mの溶解条件を選定した。溶解特性試験からは、昇温は徐々に行う必要があること及び運転時間は8時間という運転条件を選定した。これらの溶解運転条件により、その後の溶解運転は順調に行うことができた。また、溶解運転より不溶解性残さの液移送時間に与える影響やNOxの挙動等の知見が得られた。
長谷 文昌; 青瀬 晋一; 菅沼 隆; 岡本 文敏; 富樫 昭夫
PNC TN8420 93-014, 25 Pages, 1993/08
ホットセル内における分析作業の迅速化、省力化及び廃棄物の低減化を図るために、固体試料を溶解等の前処理操作を行わずに直接分析する技術として、レーザアブレーション法を試料導入系に用いたICP発光分光分析装置の開発を進めている。この分析法は、固体試料表面にレーザ光を照射し、試料をエアロゾルとして固体から脱離放出させ、これをICPに導入して目的元素の発光強度を測定する分析法である。分析対象としては、ガラス固化体、不溶解性残さ及びハル付着物等の固体試料分析に適用する予定である。 本技術資料は、ホットセル内用のレーザアブレーション-ICP発光分光分析装置を今後、効率的に開発するため、装置の構成条件及び分析条件(レーザ出力、キャリアガス流量等)について文献調査を行った結果を纏めたものである。
安達 武雄; 大貫 守; 吉田 伸彦*; 園部 保; 川村 亘*; 武石 秀世; 郡司 勝文; 木村 貴海; 鈴木 敏夫; 中原 嘉則; et al.
Journal of Nuclear Materials, 174, p.60 - 71, 1990/00
被引用回数：40 パーセンタイル：94.49(Materials Science, Multidisciplinary)燃焼度7000から39000MWd/tの使用済PWR燃料の硝酸溶解挙動と不溶解性残渣の化学的性質について調べた。燃料棒を3~5mmの長さで切断して得た燃焼度の異なる試料片は3M硝酸により100Cにおいて2時間以内で溶解した。不溶解性残渣量は7000~30000MWd/tの範囲では燃焼度に比例して増加し、30000MWd/t以上の燃焼度では増加の比率は上昇した。不溶解性残渣の70%以上は核分裂生成物、即ち、Mo、Tc、Ru、Rh、Pdから構成されている。これらの元素の不溶解性残渣中の相対比は、燃料中に生成した元素の相対比とは異なっていること、X線回折により六方晶系のRu合金相が確認されたことから、不溶解性残渣の主成分はRu、Moなどから成る合金と考えられる。
幕内 恵三; 萩原 幸
J.Appl.Polym.Sci., 29, p.965 - 976, 1984/00
被引用回数：28 パーセンタイル：79.05(Polymer Science)天然ゴムラテックスの放射線加硫促進剤として、各種多官能性モノマーの効果を検討した。ラテックスの促進剤としての効率は、モノマーのゴム粒子内への溶解性とゴム分子との反応性(グラフト重合性)の二つの因子が重要であると考えられるため、まず、モノマーのゴムへの溶解度を測定し、溶解度の高いモノマーを選定した。溶解度の低いモノマーを、ラテックスに添加すると、ラテックスの粘度が上昇し、凝固することもあるが、溶解度の高いモノマーでは、粘度上昇は少なかった。加硫促進効率は、溶解度のみには依存せず、モノマーとゴム分子の反応性が重要であることが判った。ラテックスの安定性と反応性との観点から、ネオペンチルグリコールジメタクリレートが加硫促進としてすぐれていることが明らかとなった。これを、将来の促進剤であるCCl
と比較したところ、必要線量は高いものの、ラテックスの安定性とフィルムの老化性の2点ですぐれていることが判明した。
渡辺 博正; 岡本 次郎
JAERI-M 7548, 30 Pages, 1978/02
テトラフルオルエチレン-プロピレン乳化共重合反応を速度論的に解析したり、最適反応条件を選択するうえで、共重合体粒子中のモノマー濃度やモノマー組成と実験条件との関係を明らかにすることは極めて重要である。ここではテトラフルオルエチレンとプロピレン、あるいはそれらの混合物の水およびラテックスに対する溶解性を調べ、共重合粒子中のモノマー濃度およびモノマー組成を推算した。その結果、粒子中のモノマー濃度は、気相モノマー中のプロピレン濃度および圧力の増加により増大し、温度の増加により減少する。プロピレン量は、気相モノマーのプロピレン濃度とともに加速的に増大するが、テトラフルオルエチレン量は気相モノマー組成によらず一定であった。粒子中のモノマー組成は気相モノマー組成に依存するが、気相モノマーのプロピレン濃度が10%の条件下圧力や温度にほとんど依存せず、粒子中のモノマーのプロピレン濃度は約17%の一定値を示した
竹内 正行; 宮崎 康典; 小藤 博英
no journal, ,
将来の再処理プラントで処理が必要となるMOX燃料では不溶解性残渣の発生量が増大するため、当課題を克服するため、遠心清澄機とフィルタ清澄を組み合わせた高性能清澄システムを提案した。本システムでは、遠心清澄機で大部分の残渣を捕集後、十分な捕集が困難と想定される微小粒径・低密度の残渣は後段のフィルタ清澄でほぼ完全に回収することを目指している。本システム概念の下、孔径0.05及び0.2ミクロンのセラミックフィルタ2種を選定し、後段のフィルタ清澄の基礎的性能を評価した結果、残渣捕集効率はほぼ100%であり、ろ過時の差圧上昇特性や逆洗浄時の差圧回復特性は良好であるなど、技術的に適用可能な見通しを得た。
阿部 りさこ*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行
no journal, ,
再処理技術開発において、不溶解性残渣の除去が課題となっている。それは、不溶解性残渣の主成分であるモリブデン酸ジルコニウム2水和物(ZMH)が、燃料溶解工程以降の再処理機器に付着または沈積し、安定なプラント運転を阻害するためである。これまでの共同研究で、ZMHの析出が溶解液の液性(硝酸濃度, 液温, MoとZrの濃度比等)や付着材料に依存すること、そして、ZMHの付着を抑制するには3酸化モリブデン(MoO
)結晶の添加が有効であることを明らかにしている。本研究では、実系プロセスへの導入手法および適用性の検討を目的に、MoO結晶生成直後の懸濁液を添加し、ZMHの付着抑制効果を評価した。MoOの結晶懸濁液の添加量に応じてZMHの付着抑制効果を示すデータが得られ、ZMHの核化反応がMoOの結晶表面で起きていることを再確認した。今後は模擬廃液を用いて、MoO(結晶および混濁液)の添加に伴うZMHの付着抑制効果を評価する。
鈴木 誠矢; 荒井 陽一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 川野 昌平*; 川原田 義幸*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の燃料デブリ取出し時の臨界防止用に、水ガラスを主成分として酸化ガドリニウムを混合した固化型非溶解性中性子吸収材の開発を進めている。燃料デブリ表面に水ガラス吸収材を被覆した状態での乾燥挙動への評価を評価するため、模擬試験体を用いて実施した試験結果を報告する。
荒井 陽一; 鈴木 誠矢; 岡村 信生; 渡部 雅之; 川野 昌平*; 川原田 義幸*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の燃料デブリ取出し時の臨界防止用に、水ガラスを主成分として酸化ガドリニウムを混合した固化型非溶解性中性子吸収材(以下、水ガラス吸収材)の開発を進めている。燃料デブリ表面に水ガラス吸収材を被覆した状態での乾燥挙動への影響を評価するために実施した模擬試験体を用いた試験概要や予備検討に関して報告する。
鈴木 誠矢; 荒井 陽一; 渡部 雅之; 川野 昌平*; 川原田 義幸*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の燃料デブリ取出し時の臨界防止用に、水ガラスを主成分として酸化ガドリニウムを混合した固化型非溶解性中性子吸収材(以下、水ガラス吸収材)の開発を進めている。燃料デブリ表面に水ガラス吸収材を被覆した状態での乾燥挙動への影響を評価するために実施した模擬試験体の寸法等のパラメータ試験に関して報告する。
竹内 正行
no journal, ,
軽水炉MOX燃料サイクル技術の開発状況として、国内の技術開発状況、国内外の再処理実績、ふげんMOX燃料再処理の経験及びPuの多重リサイクルに向けた海外の検討例等について概要を説明した。
松村 達郎; 津幡 靖宏; 佐野 雄一; 小山 真一
山村 朝雄*; 鷹尾 康一郎*; 鈴木 達也*; 可児 祐子*; 高橋 優也*; 小山 直*; 駒嶺 哲*; 藤田 玲子*; 小澤 正基*
【課題】使用済燃料の再処理工程で発生する不溶解性残渣に含まれるジルコニウムやパラジウムを効率よく回収する方法を提供すること。 【解決手段】不溶解性残渣を過酸化水素含有酸性水溶液等で処理し、不溶解性残渣に含まれるジルコニウムとモリブデンを該酸性水溶液に溶解させて分離する。得られたジルコニウムとモリブデンは、抽出剤などを用いて分離され、ジルコニウムに含まれる長寿命放射性核種は偶奇分離によって低減される。また、酸性水溶液に不溶のパラジウムなどを含む白金族合金については、強酸処理、酸化溶解、フッ素化などによりパラジウムを分離し、パラジウムに含まれる長寿命放射性核種も偶奇分離によって低減される。
